《天使之心》的故事发生在1955年的纽约布鲁克林。哈里·安格尔（米基·洛克饰）是一名私家侦探，平日不修边幅、烟不离手，主要接手调查婚姻和离婚案件。一天，一位自称路易斯·赛佛雷（罗伯特·德尼罗饰）的神秘外国人找到哈里，委托他寻找一名叫弗沃里特的歌唱家。面对丰厚的报酬和看似简单的任务，哈里很快答应下来。
然而，随着调查逐步深入，所有与案件有关的人竟接连遭到杀害，包括医生福勒、玛格丽特（夏洛特·兰普林饰）、黑人音乐家图茨以及伊桑。哈里意识到，这起失踪案远比想象中更加诡异危险，而他自己也在不知不觉间被卷入其中，逐渐陷入难以挣脱的困境。
本片改编自威廉·乔兹伯格的小说《堕落天使》。
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