《秀逗魔导士Premium》的故事发生在一座以盛产章鱼闻名的海滨城市。只要听说哪里有美食，自称美少女天才魔导士的莉娜便会出现，身边还跟着自称保护者的高里。这一次，两人打算通过帮忙捕鱼，换取免费品尝章鱼料理的机会。然而莉娜捕鱼时过于投入，不仅破坏了鱼群所在的海域，连渔船也未能幸免，最后真正吃到章鱼美食的只有高里。
没想到，一场可怕的灾难也因此拉开序幕。凡是吃过章鱼的人，都会患上一种只能说“章鱼话”的怪病，高里也不幸受到感染。更糟糕的是，后来连没有吃过章鱼的人也开始染病，灾情迅速蔓延。听闻高里陷入危机后前来相助的杰路刚帝士和阿梅莉亚同样未能逃过一劫，甚至连唯一可能拯救大家的莉娜也被感染了。
随着被封印的魔族即将复活，人类灭亡的末日似乎近在眼前。莉娜一行人究竟能否拯救世界，还是只能眼睁睁看着灾难继续扩大？他们又是否还有机会品尝到美味的章鱼？本作主要采用TV系列中的角色设定，包括高里、杰路刚帝士、阿梅莉亚和杰洛士，莉娜的服装也以TV系列为基准；片头BGM则延续了剧场版系列的风格。
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