地狱少女第一季讲述了一个在青少年之间悄然流传的传说：名为“地狱通信”的网站，只有在凌晨零点整才能成功连接。只要心中怀着足够深的怨恨，便可以召唤出地狱少女，请她惩罚那个给自己带来痛苦的人。然而，委托者也必须付出代价——从此背负死亡的烙印，待生命走到尽头后，被流放到仇人所在的地狱。
阎魔爱（能登麻美子 配音）看似只是一个普通少女，实际上却是令人畏惧的地狱少女。每当接到来自地狱通信的委托，她便会沐浴更衣，带上象征契约的稻草人，与三个随从轮入道（菅生隆之 配音）、骨女（本田贵子 配音）和一目连（松风雅也 配音）一同前往人间，执行惩罚使命。阎魔爱究竟有着怎样的身份？她带来的究竟是救赎，还是另一场毁灭？在这个罪恶滋生、物欲横流的世界里，隐藏的一切秘密，都逃不过她那双殷红的眼眸。
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